مقایسه نتایج SMC و OMC در تعیین جواب های حالت پایه و حالت های شبه پایدار برای UO۲ در روش DFT+U

پیش بینی صحیح رفتار بلور UO۲ که یک سامانه پادفرومغناطیس با الکترون های همبسته قوی است، با استفاده از روش اصلاح شده DFT+U امکان پذیر است. در چارچوب DFT+U انرژی بلور تابعی با چندین کمینه موضعی است که به آنها حالت های شبه پایدار گفته می شود و پایین ترین انرژی از بین آنها حالت پایه است. OMC روشی است که در DFT+U برای تعیین حالت پایه استفاده می شده است. اخیرا روش SMC پیشنهاد شده است که آن هم ساختاری با چند کمینه انرژی در DFT+U دارد و منجر به نتایجی شده است که توافق خوبی با تجربه دارد. در این پژوهش، روش های SMC و OMC مقایسه شده و نشان داده شده که اگرچه حالت های پایه در این دو روش، انرژی و هندسه مشابهی دارند، ولی ساختار الکترونی آنها تفاوت چشمگیری دارد. به علاوه، گاف انرژی در SMC توافق بهتری با تجربه دارد. علاوه بر آن، نشان می دهیم که انرژی حالت پایه حاصل از SMC به اندازه ۰۰۲۲/۰ ریدبرگ به ازای واحد فرمول بالاتر از حالت پایه OMC قرار دارد. حالت های پایه متفاوت حاصل از این دو روش به معنای آن است که در این دو روش، جستجو برای حالت پایه بر روی زیرفضاهای متفاوتی از چگالی الکترونی صورت می گیرد و هر یک از این روش ها به تنهایی قادر نیست که حالت با انرژی کمینه مطلق را بدهد. بنابراین برای یافتن حالت با انرژی کمینه مطلق بایستی جستجو بر روی زیرفضاهای بزرگ تری صورت گیرد که به طور همزمان شامل ماتریس اشغال اتم U و مغناطش اولیه اتم O می شود.